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我所实现“活性炭负载贵金属纳米颗粒的单原子级分散”

  近日,我所合成气转化与精细化学品研究中心(DNL0805)丁云杰研究员和宋宪根副研究员团队开发出一种可大规模生产的活性炭负载贵金属纳米颗粒单原子级分散的普适性技术。研究人员利用CO/CH3I热处理,可实现活性炭高负载量(5 wt.% )的Rh,Ir,Pt,Pd,Ru和Ag等贵金属纳米颗粒的单原子级分散。与上海应用物理研究所姜政研究员、嘉兴学院林祥松副教授合作,深入研究了Rh纳米颗粒的分散过程和分散机理,发现在CO/CH3I作用下,该Rh纳米颗粒会自发逐渐分散为Rh(CO)2I3(O–AC)的单核络合物以及少量的Rh(CO)I4(O–AC)。

  负载型贵金属催化剂广泛应用于各种多相催化反应中。然而,由于中毒、积碳和烧结等原因,经常会导致金属纳米颗粒(NPs)失活,其中NPs通过奥斯特瓦尔德的熟化过程发生聚集是其失活的重要原因之一。研究人员开发了许多通过分散贵金属NPs来逆转烧结过程的方法,比如氧化还原法、氯化法、氧氯化法、卤代烃热处理法等。但目前的方法操作条件通常比较苛刻,对大多数贵金属缺乏通用而简单的分散方法,由于奥斯特瓦尔德熟化效应的限制,分散的程度普遍不够高。

  本研究以Rh为例发现,适当的温度、CO/CH3I和含氧官能团对Rh纳米颗粒的完全单分散至关重要。相同条件下,单独的CO或CH3I,或较低的温度,或失去表面氧官能团的活性炭载体都不能实现单原子级分散。研究发现CH3I会在金属纳米颗粒表面均裂产生碘自由基(I·),I·和CO协同作用可促进Rh纳米颗粒表面金属原子间的Rh-Rh键断裂和Rh(CO)xIy(O–AC)的形成,从而实现Rh纳米颗粒的逐渐减小和逐步分散,载体表面的氧官能团为分散后的Rh单核络合物提供锚定位点。

  相关成果发表于《自然-通讯》上。该工作得到国家重点研发项目的资助。这也是献礼我所七十周年所庆的文章之一。(文/图 冯四全宋宪根)

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